赤泥渗滤液对改性GCL防渗性能的影响

傅贤雷; 杜延军; 尤星源; 杨玉玲; 姜哲元

doi:10.11779/CJGE202104013

赤泥渗滤液对改性GCL防渗性能的影响 English Version

东南大学岩土工程研究所,江苏　南京　211189

基金项目:

国家重点研发计划项目 2018YFC1802300

国家重点研发计划项目 2018YFC 1803100

国家重点研发计划项目 2019YFC1806000

国家自然科学基金项目 41877248

国家自然科学基金项目 41907248

江苏省重点研发计划项目 BE2017715

详细信息

作者简介:
傅贤雷(1993—),男,博士研究生,主要从事环境岩土及非饱和土力学相关的研究。E-mail: fuxianlei@seu.edu.cn

通讯作者:
杨玉玲, E-mail: ylyang@seu.edu.cn

中图分类号: TU441
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出版历程
- 收稿日期: 2020-06-27
- 网络出版日期: 2022-12-04
- 刊出日期: 2021-03-31

Influences of red mud leachates on hydraulic performance of a modified geosynthetic clay liner

Institute of Geotechnical Engineering, Southeast University, Nanjing 211189, China

摘要

摘要: 旨在评价商用土工合成材料黏土衬垫（GCL）用于阻隔赤泥渗滤液的有效性。赤泥渗滤液作用下GCL的防渗特性是评价其防污性能的关键因素。以商用改性GCL中膨润土为研究对象,通过自由膨胀试验,研究了4种赤泥渗滤液中膨润土的自由膨胀指数。以商用改性GCL为研究对象,通过改进滤失试验,研究了4种赤泥渗滤液作为渗透液作用下GCL渗透系数的变化规律,评价了预水化作用对渗透系数的影响。研究还采用清洁自来水作为GCL的渗透液作为对照。结果表明,随着离子强度的增加,改性GCL中的膨润土自由膨胀指数随之减小。预水化处理改性GCL的渗透系数相较于未预水化处理试样降低了5倍左右。在实际工程应用中,建议采用自来水预水化处理GCL,以此充分发挥其防渗性能。随着改进滤失试验中施加气压的增大,不同赤泥渗滤液作用下的改性GCL渗透系数均下降。随着离子强度和一价二价离子摩尔数比的增加,改性GCL的渗透系数随之增大。随着膨润土自由膨胀指数的增加,改性GCL的渗透系数随之减小。与自来水渗透情况相比,赤泥渗滤液渗透作用下,改性GCL渗透系数增大4.35～12.0倍。
- 改性土工合成材料黏土衬垫 /
- 赤泥 /
- 预水化 /
- 渗透特性 /
- 离子强度 /
- 一价二价离子摩尔数比
Abstract: The effectiveness of a commercial modified geosynthetic clay liner (GCL) for the containment of the red mud leachates is investigated. The hydraulic conductivity (k) of GCL permeated with red mud leachate is an important index reflecting its containment performance. A series of free swell tests are conducted to evaluate the free swell index (FSI) of bentonite of the GCL in four types of red mud leachates. A series of modified fluid loss tests are conducted to evaluate k of the GCL using four types of red mud leachates as permeating liquids. The clean tap water is tested as a benchmark for comparison purpose. The influence of prehydration methods on k of the GCL sample are assessed. The results indicate that the FSI decreases with the increasing ionic strength (I). The k of non-prehydrated GCL is about 5 times that of the prehydrated GCL. The prehydration of GCL with tap water is suggested to achieve superior hydraulic performance exposed to the red mud leachate. The results show that k decreases slightly with the increasing air pressure and FSI, while it increases with the increasing I and relative abundance of monovalent and divalent cations (RMD). In the tested red much leachates, the hydraulic conductivity ratio (k in red mud leachate to that in tap water) of the GCL is found to vary within 4.35 to 12.0.
- modified GCL /
- red mud /
- prehydration /
- hydraulic performance /
- ionic strength /
- RMD

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0. 引言

赤泥是由铝土矿生产氧化铝过程中排放的强碱性颗粒型废弃物,每生产1吨氧化铝约产生1.5吨赤泥^[1]。作为铝工业大国,中国氧化铝产量占全世界总量的1/3以上^[2],由此产生的赤泥主要以堆存方式处理,目前累积堆存量已达到5亿吨^[3]。赤泥属于第Ⅱ类一般工业固体废物,但其长期堆存将产生大量强碱性的赤泥渗滤液（pH值可达12.1～13.0）^[4],若渗入地下会对赤泥堆场的地基土产生腐蚀,从而影响地基土的强度,最终影响赤泥堆场的安全,而且渗滤液会污染地下水,对周边环境和人体健康造成严重威胁^[5]。因此,有必要对赤泥渗滤液进行有效的防渗阻隔,以提高赤泥堆场的环境安全性。

根据《干法赤泥堆场设计规范》（GB50986—2014）^[6]的要求,赤泥堆场的底部防渗层主要采用高密度聚乙烯土工膜,但是土工膜不可避免地存在破损缺陷,极大程度地削弱了其防渗截污性能。根据Rowe的研究^[7],这些破损可能来自于以下几个方面：①土工膜生产安装运输过程破损（常见）；②土工膜现场铺设过程破损（最常见）；③上部材料（本文中为赤泥）对土工膜的长期作用导致破损；④长期服役期间由于应力拉伸开裂破损。而且在铺设过程中由于大气热辐射的影响土工膜不可避免地出现褶皱,褶皱的长度及连通都会导致土工膜破损处的渗漏量及渗漏范围大幅增加^[7]。因此寻求潜在的防渗材料具有重要意义。土工合成材料黏土衬垫（GCL）作为一种防渗土工复合材料,因为其防渗阻隔效果优越、施工周期短、难度低,在各类阻隔工程中应用越来越广泛^[8]。例如,现代垃圾卫生填埋场中,GCL已经被广泛应用于底部防渗衬垫系统及顶部覆盖系统^[9]。在污染场地中,GCL作为底部防渗衬垫也引起了诸多学者的关注。Bouazza等^[10]将GCL作为底部防渗衬垫应用于加油站的地下油罐防渗系统,以有效防止油罐渗漏而污染地下水。Mcwatters等^[11]将GCL应用于南极州凯西站的碳氢化合物污染场地的底部防渗系统,发现其在极端环境下依然保持着良好的防渗性能。Kalinovich等^[12-13]将GCL应用在加拿大北极多氯联苯有机污染土的底部防渗阻隔工程中,以防止有机污染物向下迁移污染地下水。

赤泥堆场防渗层中,当土工膜支持层缺乏细粒土时,GCL亦被要求用作膜料的保护层^[6]。值得注意的是,由于赤泥渗滤液富含高浓度阳离子以及高pH值的特点,普通GCL用于阻隔赤泥渗滤液时其化学相容性较差,防渗性能容易发生劣化。Ruhl等^[14]通过柔性壁渗透试验发现强碱溶液（pH=13）作用下GCL具有良好的缓冲能力,但其防渗性有一定程度的下降。Chen等^[15]、Tian等^[16]采用柔性壁渗透试验,针对GCL在赤泥渗滤液作用下的防渗特性进行了研究,发现改性GCL比普通GCL表现出更低的渗透系数。因此,采用改性措施有望克服GCL化学相容性差的问题,提高其防渗性能。现今市场上虽然已研发出多种商用改性GCL,如美国CETCO公司的抗酸碱改性GCL,但并没有用于赤泥堆场底部防渗的专属GCL,这些商用改性GCL在赤泥渗滤液作用下的防渗性能尚未进行研究。因此,有必要开展中国赤泥堆场渗滤液作用下商用改性GCL防渗性能的研究。

实验室内一般采用柔性壁渗透试验对阻隔材料的渗透特性进行评价,涉及污染液渗透时,要求进、出试样的测试液达到化学平衡状态,这导致试验耗时较长^[17]。因此,通过改进滤失试验快速评价土样的渗透特性的方法逐渐被广大学者接受。Filtz等^[18]证明了API标准滤失仪评估砂-膨润土混合泥浆渗透特性的可行性。Rico等^[19]基于改进滤失试验评估了砂-膨润土试样的渗透特性。Du等^[20]采用改进滤失试验评估了聚合物改性膨润土材料的渗透特性。范日东等^[21]基于改进滤失试验研究了重金属污染膨润土的渗透特性。Fan等^[22]采用改进滤失试验对改性膨润土的化学相容性进行了研究。这些研究表明改进滤失试验在快速评定土-膨润土材料渗透系数方面表现良好。Liu等^[17]采用改性滤失试验测定了GCL中的膨润土在尾矿库渗滤液作用下的渗透系数,并与柔性壁渗透试验结果作了对比,发现在低离子浓度下,改性滤失试验可以作为渗透系数的快速测定方法。但是,基于改进滤失试验快速评价GCL在赤泥渗滤液作用下的渗透特性研究还较少报道。

本文采用改进滤失试验定量地评价了一种商用抗酸碱改性GCL在4种赤泥渗滤液作用下的防渗性能以及预水化作用对GCL防渗性能的影响。研究成果对中国赤泥堆场防渗层专属改性GCL的研发和应用具有参考作用。

1. 试验材料和方法

1.1 GCL

试验用GCL由美国CETCO子公司-捷高科技（苏州）有限公司提供,型号为Resistex。该产品是一种采用针织法制得的抗酸碱改性GCL,总厚度约为7 mm；上下侧为土工织物,厚度约为1.0～1.5 mm；中间为改性膨润土,GCL的单位面积质量为4 kg/m²。其中,改性膨润土为颗粒状,基本物理化学特性见表1。

表 1 GCL中膨润土的基本物理化学特性

Table 1. Physical and chemical properties of bentonite in GCL

指标	参数	测试标准或方法
相对质量密度G_s	2.63	《公路土工试验规程》（JTG 3430—2020）^[23]
孔隙比e	1.70
天然含水率w/%	7
黏粒含量/%	58
细粒含量/%	100
砂粒含量/%	0
液限 $w_{L}$ /%	431
塑限 $w_{P}$ /%	53
塑性指数 $I_{P}$	378
pH	9.53	ASTM D4972^[24]
比表面积/(m²·g^-1)	345	文献[25]

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1.2 测试溶液

试验用赤泥渗滤液为取自山西原平赤泥堆场的两组渗滤液（记为RML^#1和RML^#2）和山西阳泉赤泥堆场的两组渗滤液（记为RML^#3和RML^#4）。表2总结了4种赤泥渗滤液的相关化学特性,可以发现4种赤泥渗滤液均为高pH值液体,且离子强度（I）和一价二价离子摩尔数比（RMD）存在明显不同。研究表明^[26]离子强度I和一价二价离子摩尔数比RMD显著影响GCL防渗性能。其中,离子强度I计算公式如式（1）所示,其综合考虑了赤泥渗滤液中阳离子的浓度及相应的离子化合价^[27-28]；一价二价离子摩尔数比RMD计算公式如式（2）所示。

表 2 赤泥渗滤液的化学特性

Table 2. Chemical properties of red mud leachates

指标	RML^#1	RML^#2	RML^#3	RML^#4
EC/(mS·cm^-1)	81.8	32.6	33.8	16.4
pH	12.85	12.88	12.56	12.58
I/(mmol·L^-1)	473	284	213	131
RMD/(mmol·L^-1)^1/2	3438	1879	1198	1222
钠/(mmol·L^-1)	220	451	211	83
钾/(mmol·L^-1)	42	36	8	8
钙/(mmol·L^-1)	0.0058	0.0658	0.0334	0.0055
镁/(mmol·L^-1)	0.0031	<0.0001	0.0038	<0.0001
铁/(mmol·L^-1)	0.0047	0.0001	0.0001	0.0001
铝/(mmol·L^-1)	76	9	23	19
硫酸盐/(mmol·L^-1)	436	588	397	162
硝酸盐/(mg·L^-1)^a	14.8	29.5	8.61	4.73
氯化物/(mg·L^-1)	174	172	150	75
总硬度^b	18	9	6	8
注：EC为电导率；a以氮含量计算；b以碳酸钙含量计算。

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$I = \frac{1}{2} \sum_{i = 1}^{n} c_{i} Z_{i}^{2}$ ,

(1)

$RMD = \frac{M_{MC}}{\sqrt{M_{DC}}}$ ,

(2)

式中,c_i为第i种阳离子浓度（mmol/L）,Z_i为第i种阳离子化合价,M_MC为一价阳离子浓度（mmol/L）,M_DC为二价阳离子浓度（mmol/L）。

工程应用中通常需要对GCL进行预水化处理。研究表明^[28],预水化作用对GCL的渗透系数具有显著影响：经去离子水预水化后,GCL渗透系数比未经预水化处理试样降低一个数量级以上；而在实际工程施工中,往往采用自来水或者当地的地下水对GCL进行预水化处理。为模拟实际应用工况,本文选用江苏省某化工厂区污染场地地下水（pH=8.12,电导率（EC）=905 μS/cm）、去离子水（pH=6.78,EC=0.01 μS/cm）、自来水（pH=7.29,EC=143.7 μS/cm）作为预水化液体,对比不同类型预水化液体对GCL渗透系数的影响。地下水的主要化学成分如表3所示,可以发现该地下水各检测指标皆低于地下水质量标准（GB/T 14848—2017）^[29]中IV类地下水限定值,根据污染地块地下水修复和风险管控技术导则（HJ 25.6—2019）^[30],无需启动风险评估或修复或风险管控。

表 3 工业污染场地地下水的主要化学成分

Table 3. Main chemical composition of groundwater in contaminated site

指标	浓度/(mg·L^-1)	IV类地下水限定值/(mg·L^-1)
铅	0.0026	0.10
砷	0.0033	0.05
四价铬	0.036	0.10
氨氮	1.16	1.50
氯化物	321	350
氟化物	0.91	2.0
硫酸根离子	72	350
高锰酸根离子	1.48	10

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1.3 试验方法

（1）自由膨胀试验

将改性GCL试样中的膨润土取出,并研磨过200目筛（0.075 mm）,然后置于105℃烘箱24 h后称取2 g进行自由膨胀试验。改性GCL试样中的膨润土材料的自由膨胀试验参照ASTM D5890 ^[31]进行。试验采用去离子水及上述4种赤泥渗滤液,取约90 mL溶液倒入100 mL量筒内,为了确保膨润土在溶液中充分水化,每次取约0.1 g膨润土加入量筒内的溶液中,待2 g膨润土完全加入后,用少量溶液冲洗量筒侧壁以冲去附着在内壁上的膨润土,并将量筒内溶液加至100 mL,静置24 h后,记录量筒内膨润土体积读数。每种溶液的自由膨胀试验的平行样为3组。

（2）改进滤失试验

本文采用API标准滤失仪进行改进滤失试验,对GCL在不同赤泥渗滤液作用下的防渗性能进行研究。改进滤失试验测定GCL试样渗透系数的示意图如图1所示。首先,将GCL试样裁剪为直径为76.2 mm的圆形试样,为防止膨润土颗粒散落,在裁剪的同时沿GCL试样边缘膨润土暴露部位均匀滴加2～3滴去离子水,以使膨润土湿润黏结。然后在滤失仪腔室内壁涂抹凡士林,将透水石、GCL试样、滤纸以及特制塑料垫圈按图1顺序置于试验腔室内,完成腔室组装。腔室由下述部件组成：塑料垫圈为3D打印特制,材料为复合树脂,高36 mm,内径43 mm,外径43.75 mm,此垫圈能使GCL试样、透水石和滤纸等装填完毕后,正好紧紧顶住腔室顶部和底部。实验中GCL的预水化过程包括如下步骤：向组装好的腔室内部注满预水化液体（去离子水、自来水或地下水）后,将腔室浸泡在饱和缸的预水化液体中,并在-85 kPa的压力下真空放置24 h。在上述GCL预水化完成后,用针管将预水化液体自腔室中抽出,向腔室内部注入120 mL赤泥渗滤液,并对腔室施加气压进行改进滤失试验,以35 kPa→56 kPa→112 kPa→224 kPa逐级加压,渗出液通过放置于腔室出液口处的量筒进行收集。

图 1 改进滤失试验示意图

Figure 1. Illustration of modified fluid loss tests

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试验前后分别测定GCL试样高度及含水率,并对每个气压下的10 mL渗出液的pH、EC以及浓度进行测试。其中由于根据表2赤泥渗滤液的成分,以及考虑到本试验更关注GCL中膨润土阳离子交换作用的影响,由于该GCL中的膨润土为钠基膨润土,因此浓度测试不考虑Na⁺,仅针对Al³⁺和K⁺。EC和pH值分别根据规范ASTM D1125^[32]和ASTM E70^[33],采用Thermo Orion 4-Star精密便携式pH/离子浓度测量仪测定。Al³⁺和K⁺浓度采用赛默飞世尔科技有限公司制造的ICE3000原子吸收分光光度计测定,测定前应通过滴加浓硝酸将收集液的pH调至2以下。本文共进行了9组试验,具体方案如表4所示。其中前4组试验研究了不同预水化液体对GCL试样渗透系数的影响,后5组试验研究了不同渗透液体（自来水、赤泥渗滤液）对GCL防渗性能的影响。

表 4 试验方案

Table 4. Test schemes

试样编号	预水化液体	渗透液体	气压P₀/kPa	平均上覆有效应力σ_ave/kPa
Y1	无	去离子水	56, 112	28, 56
Y2	去离子水	去离子水
Y3	自来水	去离子水
Y4	地下水	去离子水
Z1	自来水	自来水	35, 56, 112, 224	17.5, 28, 56, 112
Z2	自来水	RML^#1
Z3	自来水	RML^#2
Z4	自来水	RML^#3
Z5	自来水	RML^#4

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1.4 渗透系数的计算

本文基于文献[18,19],对改进滤失试验中GCL的渗透系数计算进行了推导,达西定律如下：

$\frac{d V}{d t} = K \frac{P_{0} A}{μ L} = \frac{k_{MFL}}{γ_{w}} \times \frac{P_{0} A}{L}$ ,

(3)

式中,V为渗出液体积（m³）,t为试验持续时间（s）,K为固有渗透系数（m²）,P₀为GCL试样所受气压（kPa）,A为滤失仪腔室横截面积（m²）,µ为液体黏度（kN/m³）,L为GCL试样的高度（m）,k_MFL为GCL试样的渗透系数（m/s）, $γ_{w}$ 为水的重度（kN/m³）。

根据式（3）可得GCL试样的渗透系数为

$k_{MFL} = \frac{V γ_{w} L}{P_{0} A t} = \frac{V}{i A t}$ ,

(4)

式中,i为水力梯度。

试验过程中,膨润土单元的上覆有效应力 $σ^{'}$ 计算如下^[34]：

$σ^{'} = P_{0} \times (1 - \frac{x}{L})$ ,

(5)

式中,x为该膨润土单元距离试样底部的距离（m）。

为简化计算,平均有效上覆应力 ${σ^{'}}_{ave}$ 计算如下^[18-19]：

${σ^{'}}_{ave} = \frac{P_{0} L \times \int_{0}^{L} (1 - \frac{x}{L})}{L} = 0.5 P_{0}$ 。

(6)

GCL试样中膨润土的孔隙比e计算公式如下：

$e = \frac{G_{s} \times γ_{w} \times (1 + w)}{G_{s} \times γ_{w} - 1}$ ,

(7)

式中,G_s为膨润土的相对质量密度,w为GCL试样中膨润土的含水率（%）。

2. 试验结果及讨论

图2为赤泥渗滤液作用下的改性GCL试样中膨润土的自由膨胀指数（FSI）情况。改性GCL试样中的膨润土在去离子水中的自由膨胀指数为42 mL/2g,在RML^#1、RML^#2、RML^#3、RML^#4中的自由膨胀指数分别为14,17,19,23 mL/2g。相对去离子水,赤泥渗滤液对膨润土的扩散双电层厚度的压制极为明显,因此在赤泥渗滤液相对于在去离子水中膨润土的自由膨胀指数更小。根据表2中的赤泥渗滤液离子强度可以发现,随着赤泥渗滤液离子强度的增长,膨润土的自由膨胀指数逐渐减小。

图 2 不同赤泥渗滤液作用下的膨润土自由膨胀指数

Figure 2. FSI of bentonite in GCL with red mud leachates

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表5为试验前后的GCL试样的基本参数情况。可以发现,在预水化过程中,GCL中的膨润土吸水膨胀,含水率上升,试样的整体高度和平均孔隙比明显增加。在去离子水中水化的GCL试样各参数增量最大。而在改进滤失试验后,预水化GCL试样的高度、含水率及平均孔隙比整体出现下降,这是由于试验过程中施加气压在GCL试样上产生渗流固结压缩,导致GCL试样的各参数有所减小。在赤泥渗滤液作用下,GCL试样的各参数下降幅度显著,这是由于赤泥渗滤液压缩了膨润土的扩散双电层,抑制了GCL试样的膨胀。

表 5 试验前后GCL的基本参数

Table 5. Basic parameters of GCL before and after tests

试样编号	含水率w/%	膨润土孔隙比e	试样高度L/mm
Y1^a	7	1.70	7
Y1^b	16	1.85	7.41
Y2^a	33	2.12	9.53
Y2^b	29	2.06	9.17
Y3^a	33	2.12	9.48
Y3^b	28	2.05	9.06
Y4^a	32	2.12	9.41
Y4^b	28	2.05	9.05
Z1^b	23	1.96	8.71
Z2^b	17	1.87	8.11
Z3^b	20	1.91	8.31
Z4^b	21	1.92	8.35
Z5^b	21	1.92	8.46
注：a为进行改进滤失试验前测得的GCL参数；b为进行改进滤失试验后测得的GCL参数；平行样个数为3,高度、含水率各测试3次取平均值。

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图3反映了预水化过程对GCL试样渗透系数的影响。由图3所示,预水化GCL的渗透系数相较于未预水化处理的试样的渗透系数降低了5倍左右。因此在实际工程应用中,建议进行预水化处理以充分发挥GCL的防渗性能。采用去离子水和自来水预水化后,GCL试样的渗透系数相近,均达到《生活垃圾卫生填埋场防渗系统工程技术规范》（CJJ 113—2007）^[35]中GCL的设计要求（k<5×10^-11 m/s）。而采用地下水预水化后,GCL试样的渗透系数略高于其他两种液体预水化试样,未满足规范要求。这是由于本文所用的地下水中存在丰富的多价阳离子,可与膨润土表面的低价阳离子发生置换作用,压缩膨润土的扩散双电层,导致渗透系数增大。因此,在实际工程中推荐使用自来水对GCL进行预水化,若要采用地下水作为预水化液体,需提前检测地下水成分,并进行相关试验分析。

图 3 不同预水化液体对GCL渗透系数（k）的影响

Figure 3. Effects of different hydration liquid on hydraulic conductivity of GCL

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目前基于考虑化学平衡的渗透试验的终止准则有ASTM D6766^[36]和ASTM D7100^[37]。然而,研究表明^[26]当渗出液的电导率达到ASTM D6766^[36]的试验终止条件时,GCL的渗透系数依然在增加,这意味着仅依据ASTM D6766^[36]的化学平衡条件（渗出液的电导率为渗进液的±10%）不够充分。规范ASTM D7100^[37]相对于规范ASTM D6766^[36]提出了更为严苛的要求,不仅需要渗出液/渗进液间达化学平衡状态,即渗出液的电导率为渗进液的±10%,而且要求渗出液的离子浓度、pH值均在渗进液相应参数的±10%范围内,且随时间增长无明显上升或下降趋势。由于现今没有判断改进滤失试验中GCL化学平衡的规范,因此本文采用更为严苛的ASTM D7100^[37],通过测量进、出液的pH、电导率、Al³⁺和K⁺浓度作为判断在赤泥渗滤液作用下GCL的改进滤失试验达到化学平衡的依据。图4为赤泥渗滤液作用下渗出、进液的pH比值、电导率、Al³⁺浓度比值和K⁺浓度比值随气压P₀变化的关系。可以发现,在不同的气压下,所有渗透试验的进、出液的pH比值、电导率及Al³⁺浓度比值和K⁺浓度比值都在0.9～1.1之间（即0.9 ≤ pH_out/pH_in,EC_out/EC_in,c_out/c_in ≤ 1.1）。根据规范ASTM D7100^[34],该结果可视为试样达到化学平衡状态。

图 4 赤泥渗滤液作用下渗出、进液的pH比值、电导率、Al³⁺浓度比值和K⁺浓度比值

Figure 4. pH, electrical conductivity and concentration equilibrium status of outflow and inflow with red mud leachates

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图5为不同赤泥渗滤液作用下GCL试样渗透系数随气压变化关系。如图5所示,随着气压的增大,各GCL试样渗透系数均有所下降,这是由于GCL试样中的膨润土在气压的作用下产生压缩固结,导致孔隙比下降,供渗滤液流动的孔隙通道变窄,进而导致GCL试样的渗透系数轻微下降。此外,在4种赤泥渗滤液作用下,GCL试样的渗透系数均高于自来水渗透情况,这表明赤泥渗滤液导致GCL防渗性能出现了不同程度的下降。

图 5 GCL的渗透系数（k）随气压（P₀）变化关系

Figure 5. Relationship between hydraulic conductivity of GCL and air pressure

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图6为不同气压作用下赤泥渗滤液的离子强度与一价二价离子摩尔数比和GCL试样渗透系数的关系。赤泥渗滤液中的金属阳离子对GCL试样的渗透系数影响显著,随着离子强度和一价二价离子摩尔数比的增加,GCL试样的渗透系数随之增大。图6表明赤泥渗滤液中的离子浓度及离子种类会对GCL试样的渗透性能产生显著的影响。上述现象可以通过Gouy- Chapman扩散双电层理论^[38]来解释,式（8）为扩散双电层厚度（1/κ）的计算公式。根据式（8）可以发现膨润土孔隙溶液中阳离子价和阳离子浓度呈反比。随着膨润土中孔隙溶液的阳离子浓度和阳离子价的增加,膨润土的扩散双电层厚度减小,导致膨润土中的孔隙尺寸增大,渗流通道增大,渗透系数随之增大^[39-40]。

图 6 不同赤泥渗滤液作用下GCL的渗透系数（k）随离子强度（I）及一价二价离子摩尔数比（RMD）变化关系

Figure 6. Relationship between hydraulic conductivity of GCL and I or RMD

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$\frac{1}{κ} = {(\frac{ε_{0} D k_{B} T}{2 n_{0} E^{2} v^{2}})}^{1 / 2}$ ,

(8)

式中,κ为双电层系数,ε₀为静态介电常数,D为介电常数,k_B为波兹曼（Boltzmann）常数（1.38×10^-23 J/K）,T为凯尔文绝对温度（K）,n₀为中轴线处离子浓度（mmol/L）,E为基本电荷单位（4.8×10^-10 esu）,v为离子价。

图7为改性GCL中膨润土自由膨胀指数与GCL渗透系数的关系。由图可见,随着GCL中膨润土自由膨胀指数的增加,GCL的渗透系数逐渐减小,自由膨胀指数和渗透系数存在明显的负相关关系。图8为膨润土自由膨胀指数、224 kPa气压作用下的GCL渗透系数及改进滤失试验后膨润土孔隙比之间的关系图。从图8中x–y平面可以发现,随着膨润土自由膨胀指数的增加,改进滤失试验后膨润土的孔隙比逐渐减小。从x–z平面可以发现,随着膨润土孔隙比增加,GCL渗透系数反而随之减小。这是由于当气压为224 kPa（根据式（5）可得上覆有效应力为112 kPa）时,赤泥渗滤液对GCL中膨润土的化学影响依然显著。离子交换作用使膨润土颗粒表面的Na⁺被其他阳离子（如Al³⁺和K⁺）所替代,赤泥渗滤液离子强度和阳离子价态越高,膨润土颗粒扩散双电层厚度越小,导致膨润土团聚体的有效孔隙比越大^[41]。因此,即使如图8所示,RML^#1作用下膨润土孔隙比最小,但是其有效孔隙比最大,导致其渗透系数最大。

图 7 GCL中膨润土自由膨胀指数和GCL渗透系数的关系

Figure 7. Relationship between k of GCL and FSI of bentonite

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图 8 自由膨胀指数、孔隙比及渗透系数的关系

Figure 8. Relationship among FSI, e and k

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图9为不同赤泥渗滤液作用下GCL试样的渗透系数比k_c/k_w（赤泥渗滤液作用下的渗透系数k_c与去离子水作用下的渗透系数k_w的比值）随离子强度及一价二价离子摩尔数比变化关系。本文采用渗透系数比定量评价各赤泥渗滤液作用下GCL试样的化学相容性。可以发现,随着离子强度及一价二价离子摩尔数比的上升,GCL的渗透系数比逐渐增大。在不同赤泥渗滤液作用下,渗透系数比约为4.35～12.0。

图 9 不同赤泥渗滤液作用下GCL的渗透系数比（k_c/k_w）随离子强度（Ⅰ）及一价二价离子摩尔数比（RMD）变化关系

Figure 9. Relationship between k_c/k_w of GCL and I or RMD

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3. 结论

本文基于改进滤失试验,研究了赤泥渗滤液作用下商用抗酸碱改性GCL的防渗性能。主要得到以下结论：

（1）去离子水中改性GCL中的膨润土自由膨胀指数大于赤泥渗滤液作用下的膨润土自由膨胀指数。随着赤泥渗滤液离子强度的增加,膨润土自由膨胀指数逐渐下降。

（2）预水化处理改性GCL的渗透系数相较于未预水化处理的试样的渗透系数降低了5倍左右,采用地下水预水化的GCL的渗透系数略高于去离子水和自来水预水化的试样,未满足规范要求。因此在实际工程应用中,建议进行采用自来水预水化处理GCL以完全发挥其防渗性能。

（3）GCL在不同赤泥渗滤液作用下的渗透系数均高于自来水作用下的渗透系数。随着气压的增大,不同赤泥渗滤液作用下的GCL渗透系数均有所下降。

（4）赤泥渗滤液中的金属阳离子对GCL的渗透系数影响显著,随着离子强度和一价二价离子摩尔数比的增加,GCL的渗透系数随之增大。随着GCL中膨润土膨胀指数的增加,GCL的渗透系数逐渐减小。

（5）渗透系数比随着离子强度及一价二价离子摩尔数比的增大而逐渐增大。在不同赤泥渗滤液作用下,渗透系数比约为4.35～12.0。

图 1 改进滤失试验示意图

Figure 1. Illustration of modified fluid loss tests

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图 2 不同赤泥渗滤液作用下的膨润土自由膨胀指数

Figure 2. FSI of bentonite in GCL with red mud leachates

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图 3 不同预水化液体对GCL渗透系数（k）的影响

Figure 3. Effects of different hydration liquid on hydraulic conductivity of GCL

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图 4 赤泥渗滤液作用下渗出、进液的pH比值、电导率、Al³⁺浓度比值和K⁺浓度比值

Figure 4. pH, electrical conductivity and concentration equilibrium status of outflow and inflow with red mud leachates

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图 5 GCL的渗透系数（k）随气压（P₀）变化关系

Figure 5. Relationship between hydraulic conductivity of GCL and air pressure

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图 6 不同赤泥渗滤液作用下GCL的渗透系数（k）随离子强度（I）及一价二价离子摩尔数比（RMD）变化关系

Figure 6. Relationship between hydraulic conductivity of GCL and I or RMD

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图 7 GCL中膨润土自由膨胀指数和GCL渗透系数的关系

Figure 7. Relationship between k of GCL and FSI of bentonite

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图 8 自由膨胀指数、孔隙比及渗透系数的关系

Figure 8. Relationship among FSI, e and k

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图 9 不同赤泥渗滤液作用下GCL的渗透系数比（k_c/k_w）随离子强度（Ⅰ）及一价二价离子摩尔数比（RMD）变化关系

Figure 9. Relationship between k_c/k_w of GCL and I or RMD

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表 1 GCL中膨润土的基本物理化学特性

Table 1 Physical and chemical properties of bentonite in GCL

指标	参数	测试标准或方法
相对质量密度G_s	2.63	《公路土工试验规程》（JTG 3430—2020）^[23]
孔隙比e	1.70
天然含水率w/%	7
黏粒含量/%	58
细粒含量/%	100
砂粒含量/%	0
液限 $w_{L}$ $w_{L}$ /%	431
塑限 $w_{P}$ $w_{P}$ /%	53
塑性指数 $I_{P}$ $I_{P}$	378
pH	9.53	ASTM D4972^[24]
比表面积/(m²·g^-1)	345	文献[25]

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表 2 赤泥渗滤液的化学特性

Table 2 Chemical properties of red mud leachates

指标	RML^#1	RML^#2	RML^#3	RML^#4
EC/(mS·cm^-1)	81.8	32.6	33.8	16.4
pH	12.85	12.88	12.56	12.58
I/(mmol·L^-1)	473	284	213	131
RMD/(mmol·L^-1)^1/2	3438	1879	1198	1222
钠/(mmol·L^-1)	220	451	211	83
钾/(mmol·L^-1)	42	36	8	8
钙/(mmol·L^-1)	0.0058	0.0658	0.0334	0.0055
镁/(mmol·L^-1)	0.0031	<0.0001	0.0038	<0.0001
铁/(mmol·L^-1)	0.0047	0.0001	0.0001	0.0001
铝/(mmol·L^-1)	76	9	23	19
硫酸盐/(mmol·L^-1)	436	588	397	162
硝酸盐/(mg·L^-1)^a	14.8	29.5	8.61	4.73
氯化物/(mg·L^-1)	174	172	150	75
总硬度^b	18	9	6	8
注：EC为电导率；a以氮含量计算；b以碳酸钙含量计算。

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表 3 工业污染场地地下水的主要化学成分

Table 3 Main chemical composition of groundwater in contaminated site

指标	浓度/(mg·L^-1)	IV类地下水限定值/(mg·L^-1)
铅	0.0026	0.10
砷	0.0033	0.05
四价铬	0.036	0.10
氨氮	1.16	1.50
氯化物	321	350
氟化物	0.91	2.0
硫酸根离子	72	350
高锰酸根离子	1.48	10

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表 4 试验方案

Table 4 Test schemes

试样编号	预水化液体	渗透液体	气压P₀/kPa	平均上覆有效应力σ_ave/kPa
Y1	无	去离子水	56, 112	28, 56
Y2	去离子水	去离子水
Y3	自来水	去离子水
Y4	地下水	去离子水
Z1	自来水	自来水	35, 56, 112, 224	17.5, 28, 56, 112
Z2	自来水	RML^#1
Z3	自来水	RML^#2
Z4	自来水	RML^#3
Z5	自来水	RML^#4

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表 5 试验前后GCL的基本参数

Table 5 Basic parameters of GCL before and after tests

试样编号	含水率w/%	膨润土孔隙比e	试样高度L/mm
Y1^a	7	1.70	7
Y1^b	16	1.85	7.41
Y2^a	33	2.12	9.53
Y2^b	29	2.06	9.17
Y3^a	33	2.12	9.48
Y3^b	28	2.05	9.06
Y4^a	32	2.12	9.41
Y4^b	28	2.05	9.05
Z1^b	23	1.96	8.71
Z2^b	17	1.87	8.11
Z3^b	20	1.91	8.31
Z4^b	21	1.92	8.35
Z5^b	21	1.92	8.46
注：a为进行改进滤失试验前测得的GCL参数；b为进行改进滤失试验后测得的GCL参数；平行样个数为3,高度、含水率各测试3次取平均值。

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